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薩摩国鹿児島郡高麗町に生まれる。 1850年嘉永朋党事件では罷免されるが、
島津斉彬が藩主となると復職する。 公家の岩倉具視らと公武合体政策を画策し、一橋慶喜の将軍後継職などを勧めた。西郷と共に政治の中枢として活動し、1867年に大政奉還を行うと、岩倉と共に王政復古のクーデターを計画して実行した。1869年に参議に就任し、明治政府の体制確立を行う。1871年には岩倉使節団に参加して外遊する。その後、西郷隆盛や江藤新平らと対立し、彼らを政変で失脚させた。内務省を設置し、初代内務卿として実権を握り、地租改正や徴兵令などを実施した。又、現在に至るまでの官僚機構は、内務省を設置した大久保によって築かれたものとも言われている。
1877年には、西南戦争で政府軍を指揮した。1878年紀尾井坂にて暗殺される。
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